Manusia dan iblis adalah dua sisi mata uang yang sama, begitu pula Assiah dan Gehenna, dunia mereka masing-masing. Satu-satunya cara untuk bepergian antar alam adalah melalui kerasukan, seperti dalam cerita hantu. Namun, Setan, penguasa Gehenna, tidak dapat menemukan inang yang cocok untuk dirasuki dan karena itu, tetap terpenjara di dunianya. Dalam upaya putus asa untuk menaklukkan Assiah, ia mengirim putranya sebagai gantinya, dengan maksud agar putranya akhirnya tumbuh menjadi wadah yang mampu dirasuki oleh raja iblis.
Ao no Exorcist mengikuti Rin Okumura yang tampak seperti remaja biasa yang agak merepotkan sampai suatu hari ia diserang oleh iblis. Dunianya terbalik ketika ia menemukan bahwa ia sebenarnya adalah putra Setan dan bahwa ayah iblisnya ingin ia kembali agar mereka dapat menaklukkan Assiah bersama-sama. Karena tidak ingin bergabung dengan raja Gehenna, Rin memutuskan untuk mulai berlatih menjadi pengusir setan sehingga ia dapat berjuang untuk membela Assiah bersama saudaranya, Yukio.
